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黑大要聞

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付宏剛教授團隊研究成果獲2019年“中國百篇最具影響國際學術論文”

发布时间:2020年12月31日 作者:科學技術处 点击:[]

2020年“中国科技论文统计结果发布会”于12月29日举行。会上发布了《中国卓越论文统计报告》,并且评选出“中国百篇最具影响国际学术论文”。黑龙江大学付宏刚教授团队与复旦大学李伟研究员在《JOURNAL OF THE AMERICAN CHEMICAL SOCIETY》上发表题为《Molecule Self-Assembly Synthesis of Porous Few-Layer Carbon Nitride for Highly Efficient Photoredox Catalysis》的研究文章获2019年“中国百篇最具影响国际学术论文”。作为二维(2D)材料,聚合物氮化碳纳米片在环境净化和太阳能转换方面具有很大的潜力。而传统的氮化碳(C3N4)剝離大多都是通過自上而下的方法。該研究通過一種簡單易行、成本低廉的自下而上的方法,合成了多孔超薄C3N4納米片。

聚合物氮化碳是一種非常有吸引力的非金屬光催化劑,因爲它具有良好的電子結構、優異的熱穩定和化學穩定性、對環境友好以及易于用豐富廉價的原材料合成等優點而受到廣泛關注。但由于其電導率低、帶隙寬、載流子複合快、表面活性位點少等缺點,極大地限制了其在水分解和光有機合成領域的應用。近年來,大量的工作都致力于有效地制備少層甚至單層的C3N4。受石墨烯剝離方法的啓發,人們探索了許多制備C3N4納米薄片的剝離方法。然而,已報道的文獻中大部分都是采用自上而下的策略,即首先制備晶體結構完整的體相C3N4再進行剝離。毫無疑這是一種複雜、費時、昂貴的方法。同時由于C3N4層間氫鍵較弱,平面原子結構會發生嚴重的失衡,從而産生不利的缺陷,使載流子的複合速率提高。此外,C3N4超薄納米片很容易因爲強的π-π作用容易重新堆積形成塊狀粉末或薄膜,這將嚴重降低有效的表面積和離子擴散速率,從而影響它的光催化性能。

該研究采用分子自組裝成超分子前驅體,再將醇分子插入前驅體的層間,通過熱處理,在溶劑揮發的同時剝離並縮聚。得到多孔超薄C3N4纳米片具有高质量、比表面积可达164.2 m2·g-1、導電性好、含有大量介孔結構的特點。·光催化實驗結果表明,其制氫活性較體相C3N4提高26倍,表觀量子效率達到了約9.8%;在溫和的條件下,在苄胺的氧化偶聯反應中表現出空前的活性和選擇性,是目前報道的最佳光催化劑之一。

所制備的超薄多孔C3N4納米片在可見光照射下具有優異的光催化活性和穩定性,可用于光催化産氫以及光催化苄胺氧化偶聯生成亞胺的反應。它展現出的優良的性能,是由于其具有比表面積大、反應活性位點多、促進反應物和産物擴散、顯著改善載流子轉移和分離等優勢協同作用後的結果。此外,本工作還爲制備具有優異光學和電學性能的少層C3N4納米片材料鋪平了道路,這一材料有望在光催化、光電催化、光電器件等領域得到廣泛的應用。

該論文的第一作者爲黑龍江大學博士研究生肖玉婷,付宏剛教授和李偉研究員爲本論文共同通訊作者。

在“十三五”收官、“十四五”启航之际,学校科研水平不断进步,取得诸多成绩,本次付宏剛教授團隊研究成果獲2019年“中國百篇最具影響國際學術論文”将进一步引导我校科研人员注重基础研究,发表高质量学术成果。学校也将以此为契机鼓励广大科研人员注重高质量科研成果的贡献和影响,回归学术初心,净化学术风气,优化学术生态,希望全校从事科研工作的广大教师积极努力,秉持“科学精神、创新质量、服务贡献”的理念,不断为创新型国家建设贡献力量。(科學技術处供稿)

文章鏈接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.8b12428

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